Élimination des composés organiques récalcitrants par les procédés d’oxydation avancés (POAs) en milieu aqueux
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Date
2023
Authors
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Publisher
Université du 20 Août 1955 Skikda
Abstract
Cette étude a eu pour objectif d’évaluer l’efficacité des Procédés d’Oxydation
Avancés (POAs) utilisant les irradiations ultraviolettes, pour l’élimination des composés
organiques en milieux aqueux.
Le premier objectif de cette thèse a été consacré à l’étude de l’élimination d’une
molécule modèle représentative des colorants azoïques l’Acid Yellow 99 (AY99), par les
irradiations ultraviolettes à 254 nm. Il a été constaté que la dégradation de l’AY99 par le
procédé de photolyse (UV seul) est due principalement à sa réaction avec les radicaux HO•.
La présence des ions bicarbonates et/ou bromures, a réduit la vitesse de dégradation, alors que
les ions carbonates n’ont pas eu un effet significatif sur le processus photolytique. Les
expériences menées dans différentes matrices d’eau de composition variable et/ou complexe,
ont confirmé l’impact des différentes substances présentes dans l’eau sur le processus
photolytique. L’addition des précurseurs tels que H2O2, K2S2O8, H5IO6, FeCl3, et/ou CCl4 au
système photolytique est favorable à la dégradation de l’AY99, et ce grâce à la génération des
entités radicalaires (HO•, IO4•, IO3•, Cl•, SO4•‾…). L’efficacité de dégradation est fonction de
la concentration initiale du précurseur ajouté et suit l’ordre suivant : UV/IO4‾ (99,90%) >
UV/S2O82‾ (99,42%) > UV/H2O2 (98,66%) > UV/CCl4 (94,55%) > UV/Fe3+ (63,68%)> UV
(36,63%).
L’utilisation des procédés photocatalytiques en phase homogène (UV/S2O82‾,
UV/IO4‾) et/ou hétérogène (UV/TiO2, UV/TiO2/S2O82‾ et/ou UV/TiO2/IO4‾) pour
l’élimination d’une deuxième molécule modèle représentative des colorants azoïques
l’Orange G(OG) a été le second objectif de cette thèse. L’apport du TiO2 au processus
photochimique a accéléré la cinétique de dégradation de l’OG. La vitesse de dégradation
augmente avec l’augmentation de la masse du TiO2 jusqu’à une certaine limite puis se
stabilise. Le taux de dégradation est inversement proportionnel à la concentration du substrat.
Les procédés UV/S2O82‾ et UV/IO4‾ sont très performants pour la dégradation de l’OG; le
taux de dégradation croît avec l’augmentation de la concentration de l’oxydant utilisé jusqu’à
une dégradation totale pour les concentrations élevées en oxydant. L’addition des ions S2O82‾
et/ou ions IO4‾ au système UV/TiO2 (UV/TiO2/S2O82‾, UV/TiO2/IO4‾) a augmenté l’efficacité
de dégradation photocatalytique de l’OG. Un système à catalyseur immobilisé sur support
inerte (chicane) sous forme de couches minces a été élaboré. Les films de TiO2 ont été
déposés par spin-coating sur des lames en verre. Les essais de dégradation de l’OG par ce
système ont montré un taux d’élimination relativement moindre par rapport à celui utilisant
des suspensions de TiO2. Une baisse du rendement a été obtenue avec l’utilisation du même
support après 3 cycles. La dégradation photocatalytique de l’OG utilisant le TiO2 immobilisé
a été améliorée par ajout du persulfate à différentes concentrations.
Le troisième objectif a été d’étudier les facteurs pouvant influer sur la dégradation de
l’OG par le procédé UV/TiO2/IO4‾. La vitesse de dégradation augmente avec l’augmentation
de la concentration initiale du substrat jusqu’à une certaine valeur puis diminue pour des
concentrations plus élevées. Le processus UV/TiO2/IO4‾ est efficace à pH libre (6,5). Le type
de catalyseur influe sur le procédé ; une meilleure efficacité est obtenue avec TiO2 DegussaP25. L’utilisation d’une intensité lumineuse plus grande a donné un effet négatif. L’irradiation
à 254 nm est plus efficace que celle à 365 nm. L’utilisation des espèces inhibitrices comme
les alcools a pu mettre en évidence l’implication d’autres entités radicalaires outre que le
radical hydroxyle dans le processus de dégradation. L’ajout de différents sels (NaCl, KBr,
Na2SO4, NaHCO3 et Na2CO3) a influé sur le processus de dégradation. La dégradation de
l’OG s’est révélée être sensible à la nature de la matrice eau utilisée. La minéralisation de
l’OG a donné un résultat satisfaisant (56,15%). Le calcul de la consommation énergétique
(EEO) a montré que le processus de dégradation est moins énergivore que le processus de
minéralisation. Cette étude a montré que le système UV/TiO2/IO4‾ était un procédé efficace
pour traiter les eaux usées chargées en colorant azoïque Orange G.