Étude théorique du mécanisme et de la régiosélectivité de la réaction de cycloaddition 1,3-dipolaire entre la nitrone et N-arylitaconimide

Abstract
Dans la première partie de ce mémoire, on a décrit les méthodes de préparation des isoxazolidines y compris la réaction de cycloaddition-1,3 dipolaire entre les nitrones et les alcènes. On a également décrit les méthodes quantiques et les modèles de réactivité chimique utilisée pour rationaliser le mécanisme et la sélectivité de la réaction étudiée. Dans la deuxième partie, nous avons réalisé une étude computationnelle de la réaction de cycloaddition-1,3 dipolaire de l’alcène avec la nitrone en présence et en absence du solvant à l’aide de la méthode DFT au niveau théorique B3LYP avec la base 6-31G (d,p). L'analyse des résultats de l’étude par la théorie des états de transition a montré que cette réaction se déroule selon un mécanisme asynchrone, favorisant cinétiquement la voie ortho. L’analyse utilisant la théorie des orbitales moléculaires et les indices de réactivité indique que la nitrone réagit comme un nucléophile et l’alcène comme un électrophile. L’analyse des coefficients atomiques et des indices de réactivité locaux confirme la régiosélectivité ortho pour cette réaction. L'étude des propriétés thermodynamiques a montré que l'ajout des conditions expérimentales dans le calcul augmente les valeurs de l’énergie libre à cause du caractère bimoléculaire de ces réactions. Les résultats obtenus sont en accord avec les résultats expérimentaux.
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